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我所實現電還原一氧化碳直接制乙烯
Data : 2019 - 12 - 30
       乙烯是十分重要的工業原料,目前工業上主要采用石腦油高溫裂解(800-900oC)的方法來制備。從化石資源有效利用的角度出發,通過費托合成反應(CO+H2)將一氧化碳轉化生成高附加值制的C2-C4烯烴一直受到研究者的關注。然而,該過程除了需要高溫(200-450oC)、高壓(5-50 bar)等苛刻條件之外,還由于其產物受Anderson-Schulz-Flory分布的限制,C2產物的選擇性往往低于30%,并且產生大量的CO2,造成碳資源的嚴重浪費。因此,急需發展高選擇性、環境友好、條件溫和的乙烯制備方法。

  
      該團隊在優化銅基催化劑的基礎上,通過調節電極的疏水性來增加CO的擴散速率,有效促進了CO分子在銅基催化劑表面的C-C偶聯過程。通過利用H2O作還原劑,在常溫常壓的溫和條件下實現了CO高選擇性地電催化生成乙烯。CO電催化還原到乙烯的法拉第效率高達52.7%。相比于傳統費托合成,該過程完全沒有CO2的生成,基于CO轉化計算,生成乙烯的選擇性在70%左右,這打破了費托合成中C2產物30%的選擇性限制。同時,該團隊與蘇海燕研究員、張東輝院士等合作,結合DFT理論計算研究了反應活性位和反應過程,對比生成乙烯和乙醇的反應中間體和路徑,發現Cu(100)晶面是最有利于CO電轉化生成乙烯的活性位,這為后續催化劑的設計指明了方向。

  相關研究成果以通訊形式發表于《德國應用化學》上,并被選為熱點文章“Hot Paper”。上述工作得到了國家科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院前沿科學重點研究項目、中科院潔凈能源創新研究院合作基金項目、教育部能源材料化學協同創新中心(2011·iChEM)的資助。

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